Тем не менее с карьерой гимнаста вскоре было покончено — покончено, когда однажды мама спросила, хотел бы он научиться танцевать. Сначала пятилетний Полунин ответил «нет», но потом всё же передумал. «В городе, где мы жили, мало кто занимался танцами, а уж про балет и вовсе никто не слышал. Но после первого занятия я твёрдо решил стать танцором». Проучившись три года в танцевальной школе, Сергей поступил в Киевское хореографическое училище, а уже оттуда — тринадцатилетним мальчиком — попал в лондонскую балетную школу. «Это тоже благодаря маме и её вере — в меня и мой успех. Её пытались отговорить — убеждали, что в Англии не дают хорошего образования, а меня потом ни в один театр не возьмут. Но мама всегда добивается своего. В итоге мы переехали в Лондон, где после выступления перед комиссией меня приняли в школу Королевского балета».
Однако головокружительный карьерный взлёт не сделал Сергея счастливым. «Меня расстраивало отсутствие свободы самовыражения — нас заставляли исполнять всё в точности так, как хотел того хореограф (даже если его уже давно нет в живых). А мне хотелось каких-то новых решений, хотелось творчества. Я думал, стать премьером балета — это всё равно, что стать голливудской звездой или звездой футбола. Но увы, нет. Никакого подъёма, никакого роста я не испытал». И уже через два года Сергей совершил, пожалуй, самый скандальный поступок в истории балета — он разорвал контракт с Ковент-Гарденом.
В чём его только тогда не обвиняли — и в употреблении наркотиков, и в неподобающем поведении. В газетах писали: «Он покрывает своё тело татуировками и перед выходом на сцену нюхает кокаин». Позже в интервью Сергей признался: ему было так плохо, что он специально хотел получить травму, чтобы уже никогда больше не танцевать.
Скандал и громкий уход из Ковент-Гардена не могли не отразиться на репутации Сергея — его считали ненадёжным и непредсказуемым; театры, которые до этого предлагали сотрудничество, больше не хотели иметь с ним дело. Разрыв отношений с Королевским балетом также означал и приостановление рабочей визы — Сергей был вынужден покинуть Великобританию и искать новое место работы.
И он выбрал Россию.
О том, что произошло дальше, Сергей не мог даже и мечтать — в 2015 году вместе с легендарным фотографом Дэвидом Лашапелем он снял клип на суперпопулярную песню Take me to church. Пластика и актёрская игра Полунина сделали это видео по-настоящему «вирусным» — на сегодняшний день у него больше 20 миллионов просмотров. Работа над Take me to church стала поворотным моментом в карьере Полунина — он стал актёром.
Но балет и съёмки в кино — это ещё не вся жизнь Сергея. Вся жизнь — это Наталья Осипова, его девушка, прекрасная и талантливая балерина. «Раньше я не мог высидеть больше трёх дней на одном месте, но ей удалось меня успокоить. Любовь — это суть человеческого существования, это почва, без которой невозможно устоять на ногах. До Натальи у меня никогда не было этой почвы. И теперь — после её появления — всё остальное вторично».